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《科学》:中科院上海高等研究院团队揭示了活性Au-TiO2界面的原位处理策略

CHEN

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中国科学院上海高等研究院、浙江大学和丹麦技术大学的国际联合研究团队报告了一种原位策略,在催化反应中以原子精度操纵界面结构。

研究结果发表在最新一期的《科学》杂志上。

纳米粒子和基底之间的界面在多相催化中起着至关重要的作用,因为大多数活性位点位于界面的周边。一般认为,这个界面是不可移动和不可改变的,因此在反应性环境中很难调整。因此,通过精确控制界面结构来提高催化活性具有挑战性。

在这项研究中,科学家们首先使用环境透射电子显微镜在原子水平上直接观察二氧化碳氧化过程中二氧化钛表面金纳米粒子的外延旋转。在O2环境下,实时观察到金纳米粒子与二氧化钛(001)表面之间存在良好的外延关系。

理论计算分析表明外延取向可以通过改变周边界面的O2吸附覆盖来诱导。金纳米粒子在金-二氧化钛界面上吸附更多的氧分子时更加稳定,但随着氧与一氧化碳的消耗,稳定性变差。

为了利用Au-TiO2界面的促进活性,研究人员进行了额外的俯视观察,发现在一氧化碳和氧气反应环境中从500℃冷却到20℃时,这种配置保持不变,表明金纳米粒子的旋转在反应条件下也与温度有关。

利用金纳米粒子可逆可控旋转的优势,科学家们通过改变气体和温度,在原子水平上实现了对Au-TiO2活性界面的原位操纵。

编译/前瞻经济学人APP资讯组

论文链接:

https://science.sciencemag.org/content/371/6528/517


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