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《科学》子刊:北大郭雪峰教授发现新的单分子电检测方法

olivia chan

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日前,来自北京分子科学国家实验室,不稳定和稳定物种结构化学国家重点实验室,北京大学化学与分子工程学院的郭雪峰教授课题组与中国科学院化学研究所张德清研究员课题组以及加利福尼亚大学洛杉矶分校Kendall N. Houk教授课题组合作,在原位无标签单分子电检测平台上,利用精确的单分子检测直接观察到了Diels-Alder反应的精确时间轨迹和详细的反应途径。

该项研究成果于日前发布在《科学进展》(Science Advances)期刊上,题为“Electric field–catalyzed single-molecule Diels-Alder reaction dynamics”(电场催化的单分子Diels-Alder反应动力学)。

实验和理论结果揭示了电场催化的机制,显示了一键形成的齐聚离子中间体的存在,以及协同反应和分步反应随电场强度的变化,从而建立了以前未发现的电场催化的机理控制方法。该研究证明了公认的协同机制,并明确了具有内或外构型的电荷转移复合物在反应路径上的作用。在高温高压电场中验证了一个前所未有的分步路径。

郭雪峰课题组与合作团队的这项研究例证了一种独特的、前所未有的单分子电检测方法,可以全面分析Diels-Alder反应过程并阐明通过电荷转移络合物的协同途径和通过新的聚微离子中间体的逐步途径。这为理解许多在有机化学中难以破译的机制提供了无限的可能。电催化的Diels-Alder反应的出色表现显示出对协同和逐步路径以及反应热力学和动力学方面的的人工调节。这为化学反应的调节和生命科学演变奠定了基础。

译/前瞻经济学人APP资讯组

论文链接:

https://doi.org/10.1126/sciadv.abf0689


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