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飞秒级别!利用轨道层析成像,科学家首次从时空两大维度追踪电子激发路径

Evelyn Zhang

几十年来,化学界的“象牙塔”一直被两个雄心勃勃的目标所主导:其中之一是直接从分子中电子的空间分布了解化学反应,而另一种是在化学反应中追踪电子随时间的动态。而这两种发展结合起来,然后在时间和空间中追踪化学反应中的电子,这一直是物理化学的梦想。

现在,科学家们离这个目标又近了一大步:他们在空间和时间上观察了金属-分子界面上的电子转移过程。这种界面是德国研究基金会合作研究中心(Philipps-Universität Marburg)的研究重点,近期他们针对自己的发现,在《科学》(Science)上发表了相关研究论文。

芯片

科学家们采用的实验方法是基于几年前分子光谱学领域的一项突破——光电发射轨道层析成像(photoemission orbital tomography),其本身就是基于众所周知的光电效应。

“在这里,金属表面的一层分子受到光子或光粒子的轰击,激发电子并释放它们,”格拉茨大学的彼得·普什尼格教授解释称。“这些被释放的电子不是简单地在空间中飞行,而是——这是决定性的一点——基于它们的角度分布和能量分布,它们提供了一个很好的指示电子在分子轨道的空间分布。”

而他们的研究工作的关键结果是:随着时间的推移,科学家们可以以超高分辨率对轨道层析图进行成像。

为了做到这一点,科学家们不仅使用了飞秒范围内超短脉冲的特殊激光器来激发分子中的电子;他们还使用了一种新颖的脉冲显微镜,可以同时测量高灵敏度释放的电子的方向和能量。最终他们建立了一个空分子轨道的飞秒泵浦探针层析实验(tomographic, femtosecond pump-probe experiment)。

一飞秒,只有1秒的一千万亿分之一。这种短脉冲就像一种频闪光,可以用来把快速的过程分解成单独的图像。这使得研究人员能够像慢动作一样追踪电子转移( electron transfer)。

这使得他们可以几乎实时地在空间上追踪电子激发路径。在他们的实验中,第一个激光脉冲首先将电子从初始状态激发到未占据的分子轨道,然后第二个激光脉冲使其最终到达探测器。随着时间的推移,不仅可以详细观察这一过程,而且断层扫描还可以让他们清楚地追踪电子来自哪里。

除了对化学反应和电子转移过程的基本认识之外,这些发现还将具有非常实际的意义。它们为界面和纳米结构的优化,以及由此产生的处理器、传感器、显示器、有机太阳能电池、催化剂,甚至可能是我们还没有想到的应用和技术开辟了无数的可能性。

译/前瞻经济学人APP资讯组

参考资料:https://scitechdaily.com/physical-chemistry-breakthrough-ultrafast-electron-dynamics-in-space-and-time/


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